原子催化剂应用于生物质转化反应研究取得新进展

2018-06-08 科学网

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  近日,中科院大连化物所航天催化与新材料中心的王爱琴研究员、张涛院士团队在长期从事单原子催化剂和生物质转化研究基础上,首次将高金属载量的镍-氮-碳(Ni-N-C)单原子催化剂应用于生物质转化反应中并取得重要进展。相关工作以通讯形式发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上,并被选为热点文章(Hot paper)。

  生物质作为一种可再生碳资源,将其转化为多元醇、芳烃、烷烃等高附加值化学品具有重要意义。镍基催化剂在生物质的加氢、加氢裂解和加氢脱氧等反应中已被证明具有高催化活性。然而,在生物质转化的反应介质中(强酸、高温、水热),大部分镍基催化剂并不能够稳定存在,这主要是由于低价态镍基催化活性物种在酸溶液中容易发生溶解、流失以及聚集长大等过程,从而导致催化剂失去活性。该缺点也成为了限制镍基催化剂应用于生物质转化反应中巨大的障碍。因此,急需发展一种新型耐酸稳定的镍基催化剂并用于生物质加氢领域。

  该研究团队制备了镍载量高达7.5 wt%的Ni-N-C单原子催化剂,并应用于纤维素转化制备多元醇反应。对比活性炭负载的镍纳米颗粒催化剂 (Ni/AC),Ni-N-C单原子催化剂在高温、高压、强酸、高温水热的苛刻条件下,表现出很好的耐久性,催化剂可循环7次以上且未见明显的活性降低和单原子聚集长大。通过深入表征,科研人员成功解析出了Ni-N-C单原子催化剂的活性中心为镍单原子与4个吡啶态氮配位形成扭曲的准平面 Ni-N4基团,同时第五个吡啶态氮在纵轴方向弱吸附于镍中心形成Ni-N5结构,氢气分子可在该活性中心上进行有效活化。该进展对于将生物质转化成化妆品(多元醇)、聚酯纤维(二元醇/二元酸/PX)、航空煤油(芳烃)等高附加值化学品具有重要的借鉴意义。

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